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有機(jī)太陽能電池由于其輕薄、透明、柔性、易加工等特點(diǎn)，近年來得到科研群體的廣泛關(guān)注。

目前基于聚合物給體和小分子受體的太陽能電池已經(jīng)突破18%的能量轉(zhuǎn)化效率,達(dá)到可以商業(yè)化的標(biāo)準(zhǔn)。全聚合物太陽能電池（all-PSC）最近成為領(lǐng)域內(nèi)競相研究的熱點(diǎn)，由于聚合物鏈間的穩(wěn)定二級結(jié)構(gòu)，可以賦予光伏器件優(yōu)越的形貌穩(wěn)定性、機(jī)械穩(wěn)定、光熱穩(wěn)定性，從而使得器件壽命延長，滿足實(shí)際應(yīng)用。

近期，香港科技大學(xué)顏河課題組研發(fā)了一種基于乙烯鏈接基元的聚合物受體（PY-V-γ），用來增強(qiáng)聚合物鏈內(nèi)的共平面性與主鏈剛性程度，從而增強(qiáng)鏈內(nèi)共軛、減少構(gòu)象混亂度，進(jìn)而增強(qiáng)鏈間堆積，提升光伏轉(zhuǎn)化效率。

密度泛函計(jì)算發(fā)現(xiàn)，相較于傳統(tǒng)使用的噻吩（PY-T-γ）、聯(lián)噻吩鏈接基元(PY-2T-γ)，乙烯單元與端基片段的二面角接近于0度，遠(yuǎn)小于其余兩者接近20度的二面角，大大增強(qiáng)了鏈內(nèi)的電子云共軛。而由于聯(lián)噻吩擁有額外的一根可以自由轉(zhuǎn)動的σ單鍵，PY-2T-γ的共平面成度與構(gòu)象穩(wěn)定性都被大大削弱了。分子動力學(xué)模擬表明，PY-V-γ同時(shí)擁有最小的鏈末端距與二面角分布，再次印證構(gòu)象穩(wěn)定性的趨勢：PY-V-γ > PY-T-γ > PY-2T-γ，而穩(wěn)定的聚合物骨架將有利于鏈間堆積與電荷傳輸。

因此，基于PM6: PY-V-γ的光伏器件實(shí)現(xiàn)了17.1%的能量轉(zhuǎn)化效率，這也是目前報(bào)道的最高二元全聚合物太陽能電池效率。相較于另外兩個全聚合物體系，顯著提升的填充因子（FF）得益于更加好的鏈內(nèi)共軛與剛性的分子構(gòu)象。

紫外可見光譜中增強(qiáng)的0-1、0-2峰體現(xiàn)了PY-V-γ鏈內(nèi)更好的電子云共軛，而GISAXS實(shí)驗(yàn)表明PM6:PY-V-γ形成了更大的結(jié)晶相與較少的的混合相，得益于PY-V-γ中增強(qiáng)的分子間堆積性質(zhì)。

此外，基于上述PM6:PY-V-γ優(yōu)秀的光伏性質(zhì)，我們又將其用于柔性器件的加工制備。在基于polyethylene naphthalate (PEN)/ITO/PEDOT:PSS/PM6:PY-V-γ/PNDIT-F3N/Al的器件結(jié)構(gòu)中，仍然可以實(shí)現(xiàn)接近14%的光伏轉(zhuǎn)換效率。值得注意的是，其柔性器件的機(jī)械穩(wěn)定性在經(jīng)過1000次循環(huán)彎折實(shí)驗(yàn)后，仍保持著90%的初始效率，這體現(xiàn)了全聚合物太陽能電池優(yōu)越的機(jī)械性能，有望用于可穿戴電子設(shè)備。

最后，作者又對于這一系列聚合物受體的理想幾何構(gòu)型進(jìn)行了討論。由于Y系列小分子的彎形骨架，使得重復(fù)單元之間應(yīng)當(dāng)按照“S”形狀進(jìn)行排列，總體呈現(xiàn)出中心對稱的性質(zhì)（C2h）。而由于噻吩鏈接基元的軸對稱性質(zhì)（C2v），這將打破原本中心對稱的鏈走向，造成一個30度的傾斜角與彎曲的聚合物鏈。此外，噻吩單元還會給兩側(cè)單體帶來不同的化學(xué)環(huán)境，從而引入更多的結(jié)構(gòu)混亂度。而對于中心對稱的乙烯單元，則不存在上述問題，繼而保持平行的鏈走向、共平面且剛性的鏈構(gòu)象。雖然聯(lián)噻吩也是中心對稱的鏈接單元，但是中間自由度極高的單鍵是降低共軛與構(gòu)象穩(wěn)定性的主要原因。

小結(jié)：

本工作表明通過引入中心對稱的剛性片段來增強(qiáng)聚合物受體鏈內(nèi)的電子共軛與構(gòu)象穩(wěn)定性是實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)定的全聚合物太陽能電池的關(guān)鍵，為進(jìn)一步優(yōu)化all-PSCs性能提供了方向。

本文的第一作者是香港科技大學(xué)的于涵博士，共同一作為香港城市大學(xué)博士生王焱，香港科技大學(xué)博士生Kim Ha Kyung。分子動力學(xué)模擬得到北京大學(xué)姚澤凡博士的幫助，柔性器件加工得到了香港城市大學(xué)朱宗龍教授的幫助。

研究以“A Vinylene-Linker-Based Polymer Acceptor Featuring Co-planar and Rigid Molecular Conformation Enables High-Performance All-Polymer Solar Cells”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Advanced Materials》雜志（DOI：10.1002/amda.202200361）。